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近日，西南大學發光與實時分析化學教育部重點實驗室李原芳教授、黃承志教授課題組在國際化學頂級期刊《Angewandte Chemie》發表了題為“Controllable Synthesis of Porphyrin-Based 2D Lanthanide Metal-Organic Frameworks with Thickness- and Metal Node-Dependent Photocatalytic Performances”（可控合成卟啉類二維鑭系金屬有機骨架實現厚度和金屬節點調控光催化性能https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201913748）論文，報道了二維金屬有機骨架可控合成及光催化性能調控的最新成就，論文第一作者是二年級分析化學博士生蔣忠偉。
自石墨烯被發現以來，二維（2D）材料因表面積大、表面能高而展現出獨特的物理和化學性質，是塊體材料所無法達到的。二維有機金屬框架（2D MOFs）作為一種新興的2D材料，近來頗受關注。和其他2D材料一樣，2D MOFs也可通過自上而下（top-down）和自下而上（bottom-up）兩種策略來合成。自上而下策略主要有超聲剝離和離子插層法，自下而上策略主要有三層合成法，表面活性劑輔助法以及模板法等。然而，如何通過簡單快速的方法在無表面活性劑參與下高效、可控地合成2D MOFs仍然是一個巨大的挑戰。
與傳統的3D MOFs晶體相比，2D MOFs具有更大的表面積和更易于接近的活性位點，可以減少擴散障礙，促進底物與活性位點的接觸，提供快速的質量傳輸和電荷轉移，在催化領域有良好的應用前景。因此，2D MOFs催化性能好壞很大程度上決取于厚度。然而，目前關于厚度對催化性能的調控鮮有報道。此外，金屬節點在催化過程中起著重要的作用；因此，金屬中心是也可以作為調控2D MOFs催化性能的一個因素。
基于以上研究現狀及研究盲點，該工作以具有良好光敏性質的卟啉分子（H2TCPP）為配體，以具有相似電子排布結構的鑭系金屬離子（Ce3+、 Sm3+、Eu3+、 Tb3+、Yb3+）為金屬節點，通過簡單的微波輔助法，可控合成了一系列不同厚度的卟啉類2D鑭系金屬有機骨架（2D Ln-TCPP）。結果表明，厚度越薄，吸光能力越強（與常規思路相反）；比表面積越大，載流子濃度越高，且電子（e）和空穴（h）分離效率越高。由此發現納米片越薄，光催化活性越強。理論計算和實驗都證明，由于卟啉配體（TCPP）與Yb3+可發生有效的能量轉移，可促進系間躥越。而TCPP的三線態能級與Yb3+的2F5/2能級帶隙小，導致Yb3+的能量可反轉給TCPP，延長了TCPP的三線態壽命，以至于高的系間躥越效率和三線態壽命使其光催化活性得到了極大的提高。此外，由于TCPP與Yb3+的能級匹配較好，其光生電子可有效的傳遞到Yb3+中心，促進了e-h的分離，進一步提高了光催化活性。這項工作不僅為二維MOFs納米片的結構設計和性能裁剪提供了基礎的見解，而且為提高光催化性能開辟了新的途徑。
該研究工作得到了國家自然科學基金重點項目、面上項目以及中央高校基礎研究經費等項目的資助。
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